液态水的特殊性是其具有延伸的氢键网络,我们探索水的多尺度动力学从而揭示其多样的运动模式。
引言
• 磷脂双分子层纳米盘是直径为8-16nm的盘状脂质双分子层。
• 脂质双层纳米盘作为一种稳定的、可调节的膜类似物,在膜和膜蛋白的研究中引起了广泛的科学兴趣。
• 纳米盘的溶剂化动力学仍未得到充分研究。
研究目的
为了确认脂质纳米盘是否是膜蛋白结构研究的理想模型,我们需要对其水合环境有一个全面的了解。在这里,我们比较了多种脂质纳米盘与脂质囊泡的界面处氢键网络结构和动力学,我们的组合试验方法阐明了磷脂头部基团和膜支架蛋白对纳米盘水合状态的影响。
方法
在超快二维红外光谱(2D IR)中,一对激光脉冲激发样品中的特定振动模式。然后,经过短暂的等待时间,第三个激光脉冲测量样品的响应。这就得到了上图所示的泵浦探测光谱。沿着对角线的延伸表示泵浦和探头频率之间的相关性。随着时间的推移,这种相关性由于水的结构重排而消失。通过中心线斜率分析,可得到这种泵浦频率与探头频率的去相关。
数据及结果
红外峰值频率表明纳米盘中的脂水界面与囊泡相似
图A:纳米盘的异质性较高,具有较大误差条
图B:纳米盘的氢键长度随磷脂头部基团的不同而变化
结论
• 脂质纳米盘和囊泡具有相似的界面氢键种类和动力学。
• 头部基团依赖性:氢键动力学不会受到头部基团很大的影响,这可以从二维红外获得的CLS衰减时间中看出,但热动力学显示了纳米盘的变化。
• 纳米盘尺寸依赖性:尽管纳米盘的氢键动力学总体上与脂质囊泡相似,但由于边缘的独特性质,其氢键动力学具有尺寸依赖性。
致谢
这项工作得到了Welch基金会(F-1891)和国家科学基金会(CHE-1847199)的支持。这里展示的工作是Eddy博士和Baiz博士小组之间的合作研究。